導讀

2025年，北京理工大學陳鵬萬教授課題組近日在脈沖放電制備銅納米團簇催化劑研究中取得重要進展，相關研究成果以“Transient Pulsed Discharge Preparation of Graphene Aerogel Supports Asymmetric Cu Cluster Catalysts Promote CO2 Electroreduction”為題在國際知名期刊《Nature Communications》上發(fā)表。北京理工大學陳鵬萬教授、陳文星副教授和高鑫副教授和江蘇大學孫中體老師為論文共同通訊作者。

電催化二氧化碳還原技術可將溫室氣體轉化為具有高附加值的多碳化合物（C2+），其中乙醇因其能量密度高、儲運便捷且應用廣泛，被視為理想的綠色燃料與工業(yè)原料。然而，傳統(tǒng)催化劑在反應中面臨碳-碳鍵耦合能壘高、產物選擇性低及穩(wěn)定性不足等挑戰(zhàn)。針對這一難題，研究團隊提出“非對稱納米團簇催化劑”設計理念，創(chuàng)新性地利用瞬態(tài)脈沖放電技術成功制備出石墨烯氣凝膠負載銅納米團簇催化劑（Cu Clu/GAs），其獨特的Cu?O-CuC?O?原子相互作用結構顯著提升了二氧化碳還原為乙醇的效率與穩(wěn)定性。

主要內容為：催化劑高活性與高選擇性：實驗表明，Cu Clu/GAs催化劑在電催化反應中對乙醇產物的選擇性達到較高水平，同時電流密度顯著提升，突破了傳統(tǒng)催化劑產物混雜的技術瓶頸。超長穩(wěn)定性：該催化劑在連續(xù)運行60小時后仍保持優(yōu)異性能，解決了同類催化劑易失活的難題，為工業(yè)化應用奠定基礎。機制創(chuàng)新：團隊通過原位X射線吸收譜（XAFS）、近常壓光電子能譜（NAP-XPS）及密度泛函理論（DFT）計算，揭示了非對稱銅活性位點促進碳-碳鍵定向耦合的微觀機制，為催化劑理性設計提供理論支撐。普適性技術平臺：基于脈沖放電的快速非平衡合成策略可拓展至鈷、鎳、鉑等其他金屬催化劑體系，并且可以控制團簇尺寸，為多場景碳資源轉化提供了通用解決方案。

圖1 超快脈沖放電合成Cu Clu/GAs及形貌表征

圖2 Cu1.7 Clu/GAs的電催化CO2RR性能

圖3 Cu1.7 Clu/GAs的配位結構和化學態(tài)

圖4 Cu1.7 Clu/GAs在電催化CO2RR中的原位XAFS和原位ATR-FTIR表征

圖5 Cu1.7 Clu/GAs在電催化CO2RR中活性分析

本研究通過新型的瞬態(tài)脈沖放電技術多尺度調控、制備了非對稱結構納米團簇催化劑，實現了催化劑活性位點的精準構筑，不僅推動了電催化基礎理論的發(fā)展，更為二氧化碳資源化利用提供了高效技術原型。該成果有望應用于可再生能源儲能、化工原料綠色合成等領域，助力“雙碳”戰(zhàn)略目標實現。

全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56534-1

來源：北京理工大學