范德瓦爾斯磁性半導(dǎo)體能夠同時(shí)調(diào)控電荷與自旋自由度，對(duì)于研究低維磁性以及開(kāi)發(fā)高性能二維自旋電子學(xué)器件具有重要意義。其中，以CrGeTe3、Mn3Si2Te6等為代表的三元過(guò)渡金屬硫?qū)倩锝陙?lái)受到廣泛關(guān)注。此類材料不僅在二維極限下展現(xiàn)出本征磁性，還表現(xiàn)出各向異性正或負(fù)大磁電阻、角度依賴龐磁阻等一系列新奇物性。目前已報(bào)道的三元過(guò)渡金屬硫?qū)倩镏羞^(guò)渡金屬八面體都圍繞非金屬二聚八面體在層內(nèi)形成蜂窩結(jié)構(gòu)，但過(guò)渡金屬八面體和非金屬二聚八面體很可能存在其它排布方式，調(diào)控這兩類八面體的排布有望發(fā)現(xiàn)具有新結(jié)構(gòu)類型的三元過(guò)渡金屬硫?qū)倩铩?/p>

最近，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心博士生了可、尹博、潘月等在王剛研究員、吳泉生特聘研究員和美國(guó)田納西大學(xué)陳龍博士指導(dǎo)下，聯(lián)合上海交通大學(xué)馬杰教授、中國(guó)科學(xué)院物理研究所蘇東研究員、中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所王嘉鷗研究員、香港科技大學(xué)劉軍偉副教授和北京科技大學(xué)郭中楠副教授等，設(shè)計(jì)并生長(zhǎng)出過(guò)渡金屬八面體和非金屬二聚八面體在層內(nèi)呈zig-zag排布的范德瓦爾斯反鐵磁半導(dǎo)體：三元過(guò)渡金屬硫?qū)倩颩nSi2Te4，結(jié)合電磁輸運(yùn)、中子衍射和第一性原理計(jì)算，對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)、磁結(jié)構(gòu)和電磁輸運(yùn)行為進(jìn)行了深入研究。

圖1 MnSi2Te4的晶體結(jié)構(gòu)與物性

X射線單晶衍射和高分辨球差電鏡揭示MnSi2Te4（空間群 P-1）中的Mn八面體和Si二聚八面體分別共邊連接形成zig-zag鏈并交替排布形成異質(zhì)結(jié)，這些異質(zhì)結(jié)形成的層狀基元通過(guò)AA堆疊構(gòu)成三維結(jié)構(gòu)，層間通過(guò)范德瓦爾斯力結(jié)合。磁性和中子衍射測(cè)量證實(shí)該材料在18.6 K以下呈G型共線反鐵磁態(tài)，易磁化軸基本沿b軸方向。通過(guò)電學(xué)輸運(yùn)表征發(fā)現(xiàn)MnSi2Te4，呈典型半導(dǎo)體行為，具有面內(nèi)各向異性的熱激活能，在外加磁場(chǎng)下表現(xiàn)出顯著的各向異性負(fù)磁電阻（在100 K，9 T下可達(dá)-45%），該溫度遠(yuǎn)高于CeCuAs2、CrGeTe3等其它大負(fù)磁電阻材料。結(jié)合第一性原理計(jì)算，分析發(fā)現(xiàn)大負(fù)磁電阻主要來(lái)源于外磁場(chǎng)誘導(dǎo)的能帶自旋劈裂。MnSi2Te4不僅為調(diào)控八面體排布、設(shè)計(jì)新型三元過(guò)渡金屬硫?qū)倩锾峁┬滤悸?，而且在低維磁性研究、磁傳感器開(kāi)發(fā)和下一代自旋電子學(xué)器件設(shè)計(jì)等領(lǐng)域具有重要前景。

該研究成果近期以“MnSi2Te4: A van der Waals Antiferromagnetic Semiconductor with Large Negative Magnetoresistance”為題發(fā)表于《Journal of the American Chemical Society》。相關(guān)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目（A類）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目和中國(guó)科學(xué)院等的支持，并獲得了陳小龍?jiān)菏康鹊拇罅椭Ｑ芯窟^(guò)程中使用了綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置（SECUF）、美國(guó)高通量同位素反應(yīng)堆（HFIR）、北京同步輻射裝置（BSRF）和上海同步輻射光源（SSRF）等大科學(xué)設(shè)施。

編輯：晨曙