自適應(yīng)AI決策界面推動自主電子材料發(fā)現(xiàn)取得突破性進(jìn)展

在電子材料研發(fā)領(lǐng)域，設(shè)計(jì)具有目標(biāo)性能的新材料通常需要經(jīng)歷漫長而復(fù)雜的設(shè)計(jì)-制備-測試-分析循環(huán)，這已成為新技術(shù)開發(fā)和商業(yè)化的主要瓶頸。盡管人工智能驅(qū)動的自主實(shí)驗(yàn)（AI/AE）展現(xiàn)出加速材料發(fā)現(xiàn)的巨大潛力，但其在電子材料中的應(yīng)用一直受限于數(shù)據(jù)稀缺問題。即使是先進(jìn)的AI算法，也缺乏像人類科學(xué)家那樣基于小數(shù)據(jù)集進(jìn)行實(shí)時(shí)信息決策的適應(yīng)能力。

為此，芝加哥大學(xué)徐潔助理教授、王思泓副教授和阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Henry Chan合作開發(fā)并實(shí)施了一種集成于AI/AE系統(tǒng)的AI決策界面。該界面的核心是一個(gè)AI顧問，能夠進(jìn)行實(shí)時(shí)進(jìn)度監(jiān)控、數(shù)據(jù)分析以及人機(jī)交互協(xié)作，從而主動適應(yīng)不同階段和類型的實(shí)驗(yàn)。研究人員將這一平臺應(yīng)用于一類新興電子材料——混合離子-電子導(dǎo)電聚合物，以設(shè)計(jì)和研究多尺度形貌與性能之間的關(guān)系。以有機(jī)電化學(xué)晶體管作為測試器件，該自適應(yīng)AI/AE平臺在僅64次自主實(shí)驗(yàn)后，使材料的混合導(dǎo)電品質(zhì)因數(shù)（μC*）相比常用的旋涂法提升了150%，達(dá)到1275 F cm?1 V?1 s?1。通過對10個(gè)統(tǒng)計(jì)選取的樣本進(jìn)行研究，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了實(shí)現(xiàn)更高體積電容的兩個(gè)關(guān)鍵結(jié)構(gòu)因素：更大的晶體層狀間距和更高的比表面積，同時(shí)還在該材料中發(fā)現(xiàn)了一種新的聚合物多晶型。相關(guān)論文以“Adaptive AI decision interface for autonomous electronic material discovery”為題，發(fā)表在Nature Chemical Engineering上，第一作者為Dai Yahao。

研究團(tuán)隊(duì)在名為Polybot的AI/AE實(shí)驗(yàn)室內(nèi)應(yīng)用了這一創(chuàng)新平臺。他們假設(shè)，用于OECT的高性能MIECP薄膜的最佳形貌取決于三個(gè)關(guān)鍵特征：平面鏈構(gòu)象、充分的π-π堆疊以及最大化的界面面積。為了在龐大的溶液加工參數(shù)空間中實(shí)現(xiàn)控制，Polybot被設(shè)計(jì)用于在納米溝槽基底上進(jìn)行溶液剪切沉積，并通過自主器件表征來反饋信息。平臺包含兩個(gè)自動化工作流：一個(gè)專注于薄膜沉積和OECT器件制備，另一個(gè)負(fù)責(zé)器件表征和μC*計(jì)算。

圖1展示了利用AI/AE平臺加速M(fèi)IECP探索的整體流程。該平臺集成了用于OECT制造和測量的自動化工作流程，以及一個(gè)具備決策智能的AI顧問。AI顧問結(jié)合進(jìn)度監(jiān)控、生成可操作的數(shù)據(jù)見解，并能隨時(shí)間適應(yīng)新的人類輸入和見解。在自主探索之后，數(shù)據(jù)集被進(jìn)一步用于選取代表性樣本進(jìn)行深入研究以實(shí)現(xiàn)知識發(fā)現(xiàn)。

圖1：利用AI/AE平臺加速M(fèi)IECP探索。 該平臺包含一個(gè)用于OECT制造和測量的自動化工作流程，以及一個(gè)通過結(jié)合進(jìn)度監(jiān)控、生成可操作數(shù)據(jù)見解并隨時(shí)間適應(yīng)新的人類輸入和見解來實(shí)現(xiàn)決策智能的AI顧問。自主探索后，數(shù)據(jù)集被進(jìn)一步用于在深入研究中選擇代表性樣本以進(jìn)行知識發(fā)現(xiàn)。

為了應(yīng)對高質(zhì)量數(shù)據(jù)獲取的挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)在Polybot上設(shè)計(jì)了一個(gè)自適應(yīng)動態(tài)決策工作流，如圖2所示。該工作流無縫集成了一個(gè)AI顧問，用于進(jìn)度監(jiān)控和實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)分析，并實(shí)現(xiàn)交互式的人機(jī)協(xié)作。AI顧問處理數(shù)據(jù)運(yùn)算任務(wù)，并通過直播平臺向科學(xué)家直觀展示數(shù)據(jù)趨勢、模式、異常以及機(jī)器學(xué)習(xí)模型性能和特征重要性。當(dāng)獲得新數(shù)據(jù)點(diǎn)時(shí)，AI顧問會使用多個(gè)趨勢指標(biāo)重新評估實(shí)驗(yàn)進(jìn)度，并重新訓(xùn)練一組機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測模型以確定最有效的算法，同時(shí)提供特征重要性分析以指導(dǎo)自適應(yīng)設(shè)計(jì)空間優(yōu)化。這些信息通過反饋機(jī)制促進(jìn)人機(jī)交互，將人類智能無縫整合到關(guān)鍵決策過程中。

圖2：AI顧問的實(shí)時(shí)進(jìn)度監(jiān)控和分析及其與人類科學(xué)家的可選交互。 a, 自主實(shí)驗(yàn)中AI與人類科學(xué)家交互的示意圖時(shí)間線。與典型的自動駕駛實(shí)驗(yàn)室類似，AI算法提出后續(xù)實(shí)驗(yàn)序列并以閉環(huán)方式自主運(yùn)行。在我們的案例中，此外還有一個(gè)AI顧問自動執(zhí)行繁瑣的數(shù)據(jù)處理任務(wù)，而人類科學(xué)家可以簡單地觀察并根據(jù)AI反饋選擇性地修改工作流程。盡管人類決定的調(diào)整是基于AI顧問的信息，但它們可以在自主實(shí)驗(yàn)期間的任何時(shí)間進(jìn)行，只需在AI建議的時(shí)間點(diǎn)之后留出一定的緩沖時(shí)間即可。b, AI顧問執(zhí)行的示例任務(wù)包括基于若干指標(biāo)進(jìn)行的趨勢監(jiān)控、預(yù)測模型比較和特征重要性分析。c, 人類科學(xué)家可以觀察自主實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的摘要以及AI顧問提供的信息，并決定工作流程的更改，例如基于AI建議的參數(shù)空間優(yōu)化。

如圖3所示，在自主研究模型MIECP材料p(g2T-T)時(shí)，研究從寬廣的參數(shù)范圍開始。通過結(jié)合拉丁超立方采樣進(jìn)行初始訓(xùn)練，并選用高斯過程回歸作為代理模型，利用貝葉斯優(yōu)化算法自主搜索更高的μC值。在前12次實(shí)驗(yàn)嘗試中，μC值逐漸增加，但之后算法接近收益遞減點(diǎn)。AI顧問識別到這一系統(tǒng)性遞減趨勢，并建議了工作流的適應(yīng)性改變。根據(jù)AI建議，團(tuán)隊(duì)將預(yù)測模型切換為隨機(jī)森林，并基于特征重要性分析優(yōu)化了實(shí)驗(yàn)參數(shù)空間。調(diào)整后，后續(xù)實(shí)驗(yàn)重新建立了μC值穩(wěn)定增長的趨勢，僅用約20次額外實(shí)驗(yàn)，Polybot就獲得了1275 F cm?1 V?1 s?1的最高μC值，這比GPR模型獲得的最高值提高了約30%，比初始訓(xùn)練組的最佳結(jié)果高50%，比標(biāo)準(zhǔn)旋涂法制備的薄膜高150%。

圖3：利用AI/AE平臺進(jìn)行自主MIECP探索。 a, p(g2T-T)的分子結(jié)構(gòu)。b, 顯示使用Polybot進(jìn)行OECT測量的照片。c, 同一芯片內(nèi)4個(gè)通道的轉(zhuǎn)移曲線。Vds = -0.8 V。d, 基于顏色的厚度計(jì)算（上圖）以及同一芯片內(nèi)4個(gè)通道的測量峰值Gm和計(jì)算出的μC（下圖）。e, 多階段探索中μC趨勢的總結(jié)：第1階段：訓(xùn)練階段；第2階段：使用GPR作為預(yù)測模型的探索階段；第3階段：空間優(yōu)化后的探索階段，使用RF或GPR作為預(yù)測模型。數(shù)據(jù)點(diǎn)后面的陰影區(qū)域是不同平滑度趨勢線的疊加，以幫助視覺突出數(shù)據(jù)趨勢。n = 6次獨(dú)立測量。f, 在訓(xùn)練階段或使用不同預(yù)測模型的探索階段內(nèi)生成的樣本的μC*分布。

為了從覆蓋廣泛μC*范圍的數(shù)據(jù)集中無偏地選取最具代表性的樣本進(jìn)行深入表征，團(tuán)隊(duì)結(jié)合了分層抽樣和K-means聚類抽樣兩種方法，如圖4所示。這種方法從整個(gè)樣本空間中識別出一個(gè)能有效捕捉所有變異行為的“關(guān)鍵”樣本子集。最終選出的10個(gè)樣本（S1-S10）其μC*值覆蓋整個(gè)范圍，并代表了參數(shù)空間中明確的區(qū)域。對這些樣本進(jìn)行單獨(dú)的μ和C*表征后，它們根據(jù)性能自然地分為三組，這些主要的性能差異被推測源于顯著的結(jié)構(gòu)差異。

圖4：為深入表征無偏選擇代表性樣本。 a, 示意圖顯示了從所有實(shí)驗(yàn)樣本中無偏抽樣10個(gè)代表性樣本（標(biāo)記為紅圈），采用了分層抽樣和K-means抽樣相結(jié)合的策略。分層抽樣將樣本的μC分布分割成大小相等的子組，確保平衡代表性，而K-means抽樣作為一種聚類技術(shù)，基于實(shí)驗(yàn)參數(shù)對樣本進(jìn)行分組，并從每個(gè)聚類中選擇代表性樣本。b, 代表性樣本的μC總結(jié)。n = 6次獨(dú)立測量。c, 代表性樣本單獨(dú)測量的μ和C*，將樣本分為三個(gè)不同的組。

隨后，對這些代表性樣本進(jìn)行了深入的多尺度形貌表征，范圍從鏈構(gòu)象、晶格結(jié)構(gòu)到納米至介觀尺度的薄膜形貌，如圖5所示。研究揭示了結(jié)構(gòu)特性與混合導(dǎo)電性能之間的關(guān)系。在分子水平上，拉曼光譜顯示第一組樣本具有更平面的骨架構(gòu)象，這與它們較高的μ值一致。在納米尺度的晶體形態(tài)上，掠入射X射線衍射表征發(fā)現(xiàn)，與第一組和第二組相比，第三組樣本展示了一種由兩種不同多晶型組成的新晶體結(jié)構(gòu)，這是首次在該MIECP體系中揭示兩種多晶型共存。分析表明，更大的層狀間距有助于提高C*值。在納米至介觀尺度，原子力顯微鏡顯示，雖然所有樣本中都能發(fā)現(xiàn)納米纖維結(jié)構(gòu)，但第一組和第二組的纖維直徑更小，從而具有更高的電解質(zhì)界面縱橫比。電化學(xué)阻抗譜證實(shí)，更大的電解質(zhì)界面可以促進(jìn)MIECP內(nèi)的離子-電子耦合和離子嵌入。

圖5：代表性樣本的深入結(jié)構(gòu)表征。 a, 示意圖顯示在不同長度尺度上發(fā)生的離子和電子傳輸。b, 三組MIECP薄膜的代表性拉曼光譜。c, μ與通過C=C和C-C伸縮振動峰相對比量化的分段有序性之間的正相關(guān)關(guān)系。d, 具有單一或混合多晶型的MIECP薄膜的代表性2D GIXD圖案。e, 不同組MIECP薄膜的π-π堆疊距離總結(jié)，顯示與C負(fù)相關(guān)。f, 不同組MIECP薄膜的層狀堆疊距離總結(jié)，顯示與C正相關(guān)。g, 示意圖顯示分子間堆疊距離對于容納更多離子注入晶域的關(guān)鍵作用，從而產(chǎn)生更高的C*。h, 三組MIECP薄膜的代表性納米纖維形態(tài)。比例尺，500 nm。i, 每組MIECP薄膜的平均纖維直徑總結(jié)。顯示較低直徑的樣本組允許更有效的離子滲透，從而提供更高的電容。j, 離子傳輸速度的測量，以阻抗響應(yīng)的最高頻率為特征。k, 示意圖顯示表面粗糙度對離子滲透動力學(xué)的影響。

總之，這項(xiàng)研究創(chuàng)建了一個(gè)無縫集成于AI/AE的自適應(yīng)AI決策界面，實(shí)現(xiàn)了用于電子材料發(fā)現(xiàn)的動態(tài)自適應(yīng)決策工作流，有效促進(jìn)了基于小數(shù)據(jù)集的AI引導(dǎo)研究。該方法在優(yōu)化MIECP薄膜形貌結(jié)構(gòu)和大幅提升混合導(dǎo)電性能方面展現(xiàn)出高效率。這些相對少量的實(shí)驗(yàn)結(jié)果覆蓋了廣闊的結(jié)構(gòu)和性能變異空間，甚至包括了一個(gè)前所未有的多晶型，使團(tuán)隊(duì)能夠揭示形貌結(jié)構(gòu)如何影響混合導(dǎo)電性能的新見解。總體而言，這種自適應(yīng)AI決策概念可廣泛適用于其他類型電子材料的AI/AE研究，有望在利用有限數(shù)據(jù)集實(shí)現(xiàn)高效性能提升和發(fā)現(xiàn)前所未有基礎(chǔ)關(guān)系方面提供類似益處。

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