導讀

近日，中國石油大學（北京）化學工程與環(huán)境學院、重質(zhì)油全國重點實驗室姜桂元教授團隊聯(lián)合德國萊布尼茲催化研究所Evgenii V. Kondratenko教授團隊、焦海軍教授團隊、山西大學、中國科學院大連化學物理研究所及德國卡爾斯魯厄理工學院等科研機構(gòu)合作者，在丙烷無氧脫氫催化劑研究方面取得新進展。研究結(jié)果以“混合價Co0/IIOx簇負載于Silicalite-1促進丙烷脫氫制丙烯（Mixed-valence Co0/IIOx clusters on Silicalite-1 facilitate propane dehydrogenation to propene）”為題，于2月23日在《自然催化》（Nature Catalysis) 在線發(fā)表，并被選作3月刊正封面。

丙烯是基本的有機化工原料，傳統(tǒng)丙烯主要來源于原油餾分裂解等高能耗工藝。受石油儲量限制且隨著頁巖氣等非常規(guī)天然氣資源的開發(fā)，丙烷無氧脫氫（PDH）作為定向生產(chǎn)丙烯的工藝，成為最具發(fā)展?jié)摿Φ男滦凸に嚶肪�之一。商業(yè)PDH工藝主要采用Pt基和Cr基催化劑，但其分別存在成本高及環(huán)境污染問題。近年來多種環(huán)保型非貴金屬催化劑被陸續(xù)研發(fā)報道，但仍存在活性和選擇性不足的問題。作為一種有競爭力PDH催化劑，Co基催化劑雖被進行了廣泛研究，但其真實活性位及作用本質(zhì)尚不明晰，限制了其性能進一步提升和將來高效催化劑研發(fā)。

該研究中，研究人員利用分子篩缺陷羥基位點，通過強靜電吸附策略在純硅分子篩Silicalite-1上構(gòu)筑了亞納米CoOx團簇物種。系統(tǒng)表征結(jié)果表明，這些CoOx團簇在PDH反應(yīng)條件下可發(fā)生部分還原，形成由少量金屬態(tài)Co? 原子分布在Co2?氧化物團簇上的混合價活性結(jié)構(gòu)，該類混合價Co0/IIOx團簇通過晶格氧與分子篩骨架牢固錨定，在高溫反應(yīng)環(huán)境中保持高度穩(wěn)定。該催化劑在接近平衡轉(zhuǎn)化率條件下展現(xiàn)出優(yōu)異的丙烯選擇性、生成速率和長周期穩(wěn)定性，并在多輪反應(yīng)/再生循環(huán)中保持良好耐久性，顯示出潛在的工業(yè)應(yīng)用前景。初步技術(shù)經(jīng)濟評估結(jié)果表明，該體系在丙烯生產(chǎn)成本方面具有競爭力。本研究不僅構(gòu)建和明確了高效Co基催化劑的活性位及催化作用機制，還為反應(yīng)條件下有目的設(shè)計和調(diào)控高效非貴金屬基PDH催化劑提供了基礎(chǔ)。

德國萊布尼茲催化研究所博士張啟揚、中國石油大學（北京）副教授李宇明和山西大學副教授田欣欣為論文第一作者；姜桂元、焦海軍及Evgenii V. Kondratenko為通訊作者。該研究得到國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃課題以及德國科學基金會等項目的資助。

https://www.nature.com/articles/s41929-026-01488-w

來源：中國石油大學（北京）