近日

吉林大學物理學院紀文宇

張漢壯教授團隊

聯(lián)合電子學院謝文法教授、劉士浩副教授

復旦大學楊迎國教授、東南大學盧海洲教授

及北京交通大學唐愛偉教授等研究團隊

在鈣鈦礦電致發(fā)光器件（PeLED）

發(fā)光界面調(diào)控及器件效率方面

取得突破進展

研究團隊通過“一步法”原位構建三維/二維（3D/2D）有序異質(zhì)結鈣鈦礦薄膜的新策略，成功將綠光PeLED的外量子效率（EQE）提升至42.9%（經(jīng)第三方認證為42.3%），刷新了該類器件的世界紀錄。相關成果以《Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction》為題發(fā)表于國際頂級期刊《Nature》。

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從“隨機混合”到“有序組裝”的結構革新

金屬鹵化物鈣鈦礦因具備高熒光效率、可溶液加工及帶隙可調(diào)等優(yōu)勢，被視為下一代顯示與照明技術的理想材料。其中，準二維鈣鈦礦通過引入有機長鏈分子形成量子阱結構，可有效約束激子，提升發(fā)光效率。然而，傳統(tǒng)制備方法往往導致3D相與2D相隨機分布、取向雜亂，帶來表面缺陷密集與能量分布無序兩大瓶頸，不僅引發(fā)嚴重非輻射復合，也阻礙電荷高效傳輸。

為突破這一困局，研究團隊提出“界面誘導結晶”的全新思路：在空穴傳輸層上引入富含羥基的聚合物PEIE，其既能通過氫鍵與底層穩(wěn)定結合，又可借助羥基與鈣鈦礦前驅體中的鉛離子配位，形成高密度“分子錨點”。這一設計實現(xiàn)了自下而上的有序生長——先誘導3D鈣鈦礦沿襯底水平取向結晶，隨后在其上方自發(fā)組裝形成高度有序的2D相，最終構建出3D在下、2D在上的垂直梯度異質(zhì)結。

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圖1 鈣鈦礦異質(zhì)結的表征。(a) PVK薄膜及 (b) PVK/PEIE雙層薄膜的二維掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）圖，其中位于qz ≈ 1.38 ?-1處的峰（以綠色圓圈標出）歸屬于面取向的PVK分子。(c) 參考組鈣鈦礦薄膜與 (d) 目標鈣鈦礦薄膜在入射角為0.15°和0.25°下的二維GIWAXS圖。(e)PVK薄膜π-π堆積結構、其與PEIE分子層的氫鍵相互作用以及PEIE中–OH與Pb2?離子間的配位相互作用的示意圖。(f) 在不同X射線入射角下，參考與對照鈣鈦礦薄膜中沿面內(nèi)方向和面外方向的2D相與3D相比值。(g) 目標鈣鈦礦薄膜的截面透射電鏡圖像，展現(xiàn)出由不同[PbBr6]4-單分子層構成的可辨識3D結構。(h) 目標鈣鈦礦薄膜與 (i) 對照鈣鈦礦薄膜的結構示意圖。（圖源：Nature）

器件激子形成效率及光取出效率同步躍升高輻射復合及激子限域：該有序梯度結構將器件的發(fā)光區(qū)域限制于3D/2D鈣鈦礦界面，使激子遠離表面缺陷密集區(qū)，利于激子輻射復合與發(fā)光增強。該結果清晰揭示了PEIE在誘導有序鈣鈦礦異質(zhì)結構形成和提升發(fā)光性能方面的關鍵作用。優(yōu)化后的鈣鈦礦薄膜光致發(fā)光量子效率（PLQE）由85%提升至97%；

協(xié)同光提取增強：由于長鏈有機分子引入和低維鈣鈦礦相的形成，鈣鈦礦薄膜呈現(xiàn)出獨特的“褶皺”狀表面形貌，該結構增加了薄膜的有效光輸出途徑，所制備的鈣鈦礦發(fā)光器件光取出效率最高可達45.4%。

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圖2 鈣鈦礦發(fā)光二極管的器件性能。(a) 3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結的PeLED結構示意圖。參考器件與目標器件的 (b) 電流密度?電壓?亮度曲線，及 (c) 外量子效率（EQE）?電流密度曲線。(d) 參考器件與目標器件的峰值EQE分布（各15組）。參考器件和目標器件的平均EQE分別為15.2%（相對標準偏差為21%）和37.5%（相對標準偏差為6%）。(e) 已報道的綠色PeLED與本工作中器件的峰值EQE匯總對比。(f) 參考與目標器件在不同觀測角度下的電致發(fā)光（EL）光譜，插圖為歸一化的EL光譜。不同角度下器件發(fā)光的一致性。(g) 參考器件、目標器件以及標準朗伯體模型的EL角度分布。(h) 基于時域有限差分法模擬的偶極子源（即激子形成區(qū)域）的光提取效率隨其與空穴傳輸層距離的變化關系。（圖源：Nature）

高效率、低成本、可溶液加工的PeLED，正逐步展現(xiàn)成為下一代顯示和照明技術的潛力。本研究的突破性不僅在于刷新效率紀錄，更體現(xiàn)為工藝的極大簡化——僅需一步旋涂即可實現(xiàn)高性能異質(zhì)結，無需復雜后處理。42.9%的效率已超越多數(shù)商用OLED水平，為鈣鈦礦在高端顯示（如AR/VR、超高清電視）及固態(tài)照明領域的應用帶來希望。

該論文第一完成單位為吉林大學物理學院，第一作者為2020級光學專業(yè)紀文宇教授博士研究生彭鏡宇，共同第一作者為長春光機所薛旭蘭助理研究員以及吉林大學電子學院劉士浩副教授，吉林大學物理學院紀文宇教授為通訊作者；復旦大學楊迎國教授、北京交通大學唐愛偉教授、東南大學盧海洲教授、吉林大學電子學院謝文法教授為論文的共同通訊作者。

該工作得到了吉林大學、吉林大學物理學院、國家大科學裝置上海同步輻射光源、中科院上海應物所電鏡系統(tǒng)的支持，并得到了國家自然科學基金委等項目的資助。感謝吉林大學白雪教授、張宇教授、西安交大劉宇航教授及牛津大學袁忠誠老師的有益討論。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-026-10134-1

來源:長春日報

編輯:張瑜
初審:張瑜
復審:李沖
終審:王繼峰