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原子世界的“動態(tài)相機”:非彈性中子散射飛行時間譜儀

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在物質科學研究中,我們常常聚焦于其靜態(tài)結構——原子如何排列,晶體有何對稱性。然而,很多情況下,直接決定材料中力、熱、光、電、磁等宏觀物性的往往是其微觀層面的動態(tài)(激發(fā)態(tài))行為。無論在室溫還是極低溫度下,這些激發(fā)態(tài)(通常是量子體系的集體激發(fā)態(tài),簡稱元激發(fā))也廣泛存在并發(fā)揮著重要作用。原子如何在平衡位置附近振動從而產生聲子,磁矩如何集體舞動而產生自旋波,以及這些微觀自由度在動態(tài)層面上如何相互耦合,最終導致了超導、超流、量子自旋液體、多鐵性等宏觀量子現(xiàn)象的涌現(xiàn)?要直接“看見”這些動態(tài)過程,需要一種特殊的探針:它既能感知原子尺度的空間變化,又能分辨毫電子伏特(meV)級的能量交換;既能穿透材料體相,又能對原子和磁性信號敏感。中子正是開啟這類復雜物理現(xiàn)象大門奧秘的一把近乎完美的鑰匙。

中子作為電中性粒子,具有獨特的優(yōu)勢:穿透力強,可進入物質內部測量體相性質,而不受表面影響;與原子核相互作用,使其對氫、鋰等輕元素極為敏感,且能清晰區(qū)分相鄰元素與同位素;具有自旋磁矩,對具有未滿殼層而具有原子磁矩的3

,4
,4
f
,5
等軌道電子云敏感,可直接探測磁性材料中的磁結構與自旋激發(fā)。經過適當溫度介質慢化的“熱中子”(典型能量為幾十到上百meV)具有理想的波長與能量。其能量剛好匹配固體中最常見的元激發(fā)(聲子與自旋波),而其波長與原子間距相當(典型值約1 ?)。當中子與晶格、分子或者自旋系統(tǒng)發(fā)生非彈性散射時,它會交出或帶走一份微小的能量與動量,這份能量變化恰好對應著材料內部元激發(fā)的能量與動量。如圖1(a)所示,通過精確測量散射前后中子的能量與動量變化,我們便能直接繪制出聲子色散譜、自旋波譜等動力學圖像,如同為物質的微觀運動拍攝一部“動量—能量”分辨的紀錄片。


圖1 (a)聲子與自旋波的色散關系示意圖。插圖為聲子與自旋波的示意圖,基于不同能量窗口和色散模式,色散曲線分為聲學支與光學支;飛行時間模式非彈性中子散射譜儀的(b)結構示意圖和(c)工作原理示意圖

作為研究物質微觀結構和自旋元激發(fā)動力學的重要工具,非彈性中子散射譜儀這臺原子世界的“動態(tài)相機”在諸多前沿領域發(fā)揮著不可替代的作用:例如在高溫超導機理探索方面,中子散 射可以為理解電子配對機制提供重要的實驗證據(jù)。在銅基、鐵基超導體中,非彈性中子散射直接觀測到了奇異的“自旋共振?!?/strong>[1]。這種只在超導態(tài)下出現(xiàn)、能量與超導轉變溫度成正比的集體磁激發(fā),被認為是磁性相互作用參與超導配對的標志,為理解高溫超導電子配對機制提供了關鍵實驗線索。量子自旋液體是一種即使接近絕對零度也不會磁有序的奇特量子態(tài),可以被用于拓撲量子計算等未來科技,但由于其與平庸的順磁態(tài)看起來非常接近(實驗表現(xiàn)皆為無序),在研究上存在很大困難。非彈性中子散射通過揭示其自旋激發(fā)寬連續(xù)譜或分數(shù)化的量子激發(fā)等特征,為驗證這一前沿物態(tài)提供了核心證據(jù)[2]。在熱電材料研究中,非彈性中子散射可以直接測量聲子色散關系,從而在微觀層面揭示超低熱導率的物理起源,為應用材料設計指明了方向[3]。

實現(xiàn)晶格和自旋激發(fā)測量的核心工具是非彈性中子散射譜儀,其發(fā)展歷程是一部追求更高效率、更高分辨率與更強適應性的歷史。1955年,Brockhouse發(fā)明了三軸中子散射譜儀,開辟了非彈性中子散射的領域,并因此獲得1994年諾貝爾物理學獎。這類譜儀原理非常簡潔,利用布拉格反射從連續(xù)中子束中篩選出特定能量的入射和出射中子。單色器和分析器來分別選定單一的中子入射或出射動量和能量,最終可以計算出散射過程改變的能量和動量。三軸譜儀具有很強的靈活性,非常適合對倒空間(動量空間)中特定方向進行高精度掃描和追蹤,例如研究某個方向聲子色散關系,以及其隨溫度或磁場變化的演化行為。三軸譜儀的靈活結構使其特別適合建設在研究型反應堆等穩(wěn)態(tài)連續(xù)中子源上,在非彈性中子散射中占有重要地位,在很長的歷史時期內都是非彈性中子散射的主要甚至是唯一的工具。目前在我國幾個主要的研究型反應堆上,包括北京的CARR堆和綿陽的CMRR研究堆,都建設了多臺三軸中子譜儀,覆蓋了從熱中子到冷中子的入射中子能量區(qū)間[4,5]。然而,三軸中子譜儀也有局限性,其工作模式如同“逐點掃描”,要獲得整個四維空間完整的動量—能量色散關系,需要耗費大量時間,工作效率非常低。而實驗過程中,經過樣品的中子散射是同時發(fā)生在所有動量—能量空間的,逐點測量相當于浪費了絕大部分中子。

隨著脈沖式中子源(散裂中子源)的發(fā)展,中子飛行時間譜儀應運而生,為實現(xiàn)非彈性散射提供了另外一種方案。其原理基于中子作為非相對論粒子,其運動速度與動量和能量一一對應的這個事實(熱中子速度典型值一般不超過10 km/s)。利用脈沖中子和飛行時間法:固定飛行距離,通過測量中子到達探測器的時間來確定其速度與能量。特別是直接幾何飛行時間譜儀,它使用斬波器篩選出單能中子,中子能量通過斬波器的相位唯一地確定。中子從樣品散射之后,動量和能量會發(fā)生變化,從而速度的大小和方向也會發(fā)生變化。因此,不同能量的被散射中子到達探測器的時間也會不同。通過記錄下中子到達不同探測器的時間和探測器的位置,可以計算出中子的能量改變和動量改變。從而最終得到對應的動量—能量(QE)四維空間的數(shù)據(jù)。而這些事件的描述是在實驗室坐標系中進行的,它可以進一步轉換到以晶體布里淵區(qū)的坐標系[

H
K
L
] 中,變成在各個布里淵區(qū)的動量—能量分布數(shù)據(jù)。飛行時間譜儀的結構和工作原理示意圖如圖1(b),(c)所示。在飛行時間譜儀中,往往同時使用多個探測器構成陣列,探測器之間獨立工作。一次實驗即可同時捕獲大量來自不同散射角度、具有不同能量轉移的中子,相當于對一大片動量—能量空間進行“全景快照”,數(shù)據(jù)采集效率相比三軸譜儀有數(shù)量級的提升。脈沖式的散裂中子源與飛行時間技術在原理上天生絕配:散裂源產生的本身就是脈沖中子,為中子飛行時間法提供了天然的時間零點。因此飛行時間法能最大效率利用中子,實現(xiàn)高通量測量。因此,世界各大散裂中子源(如美國的SNS、日本的JPARC、英國的ISIS)都建設了多臺飛行時間模式的中子非彈譜儀。


圖2 (a)中山大學與中國散裂中子源聯(lián)合建設的高能非彈譜儀結構模型示意圖;(b)譜儀現(xiàn)場照片

依托2018年建成出束的我國首臺、世界第四臺脈沖散裂中子源——中國散裂中子源(CSNS),中山大學和中國散裂中子源聯(lián)合自主設計建造了國內首臺飛行時間模式的非彈性中子散射譜儀,全稱是“高能直接幾何非彈性中子散射飛行時間譜儀”,簡稱“高能非彈譜儀”(圖2)[6,7]。高能非彈譜儀從2019年開始建設,2023年初出束,2025年11月通過驗收,標志著國內首臺飛行時間模式的非彈性中子散射譜儀正式建成并投入使用。該譜儀有著先進的物理設計指標,入射中子設計能量范圍為10—1500 meV,能量分辨率達到入射能量的3%—5%;探測器設計水平角度覆蓋范圍達到水平-30°—130°(目前一期建設了-30°—60°),豎直方向覆蓋角度范圍:-30°—30°。該譜儀的成功建設填補了國內空白,標志著我國在晶格與自旋動力學表征領域擁有了國際先進水平的研究平臺。通過實驗驗證(圖3),證實了其在單位功率的束流通量、特定能量區(qū)間信噪比等部分指標方面處于國際領先水平,并且具有鮮明特色:

(1)寬入射能覆蓋與大探測角度保證了大的動量—能量轉移范圍:入射中子能量覆蓋10—1500 meV,既能探測高能激發(fā),也能兼顧低能激發(fā)。由于其較大的探測器水平覆蓋范圍,能同時高效地測量聲子和自旋波激發(fā)。

(2)單束模式與多束模式并存兼顧了準確性與實驗效率:傳統(tǒng)飛行時間譜儀只能從一個中子脈沖中篩選一個能量進行實驗,雖然能夠保證物理結果的正確性和簡潔,但絕大部分中子都被過濾浪費掉了。與此同時,利用多束重復模式(RRM)可以從一個中子脈沖中取出多個不同入射能量的單色束(最多可達10束左右),不同初始能量的中子分別入射到樣品上進行散射實驗,進一步提升了實驗效率。單色能量和多束能量這兩種模式可以自由切換,在準確性和實驗效率之間取得最優(yōu)平衡。

(3)樣品環(huán)境多樣:這臺譜儀配備了1.5—800 K變溫樣品環(huán)境、7 T超導磁體,此外還在發(fā)展力—熱—磁原位多場加載裝置,將為我國在高溫超導、量子磁性、磁電與多鐵性材料、新能源材料等前沿領域的原創(chuàng)性研究提供強大的實驗支撐。


圖3 (a)高能非彈譜儀實驗測得的Si單晶的聲子譜;(b)理論計算模擬Si標樣的聲子譜(感謝中國散裂中子源羅偉提供實驗及理論模擬圖片)

從Brockhouse時代的三軸譜儀,到今天基于散裂中子源的先進飛行時間譜儀,非彈性中子散射技術發(fā)展進化,為我們窺探物質微觀動力學世界打開了越來越清晰的窗口。基于中國散裂中子源的高能非彈譜儀的建成,不僅是中子散射裝置技術的突破,更是為物理、化學、材料、能源等多學科研究提供了一個重要的平臺。它正張開雙臂,迎接國內外科學家前來探索未知,共同解讀物質動態(tài)行為的奧秘,為未來科學研究和材料設計突破注入強勁動力。

參考文獻

[1] 趙俊,戴鵬程,李世亮. 物理,2007,36(11):817

[2] 冉柯靜,王靖琿,溫錦生. 物理,2021,50(7):443

[3] 任清勇,王建立,李昺 等. 物理學報,2025,74(1):60

[4] Wang J C,Xu D Y,Liu J J et al. Rev. Sci. Instrum.,2025,96:073902

[5] Song J M,Luo W,Liu B Q et al. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A,2020,968:163929

[6] Luo W,F(xiàn)eng Y,Liu X Z et al. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A,2023,1046:167676

[7] 胡澤,袁園,李歷斯 等. 物理學報,2025,74(1):012501

來源:中國物理學會期刊網(wǎng)

編輯:測不準的小陽

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