二元FeSe具有鐵基超導家族中最簡單的層狀結(jié)構(gòu)和易調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)，是高溫超導材料和機理研究的重要體系之一。國內(nèi)外研究團隊先后通過對FeSe施加高壓、在FeSe層間插入堿金屬或有機-無機分子基團、在SrTiO?上沉積單層FeSe等手段，大幅提高了超導臨界溫度（Tc），極大地拓展了FeSe基超導體系。在高溫平衡態(tài)合成條件下，二元FeSe的超導物性對Fe含量極為敏感，3%的間隙Fe就會完全破壞超導電性。研究FeSe在亞穩(wěn)態(tài)制備條件下的相區(qū)及拓展Fe的固溶度，對探索新型FeSe基超導體具有重要意義。

最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心先進材料與結(jié)構(gòu)分析實驗室A02組陳小龍院士團隊設(shè)計了一種“水熱離子交換-脫嵌”的合成路線，成功制備了含有11%間隙Fe的亞穩(wěn)態(tài)Fe1.11Se超導單晶，見圖a。這些高濃度的間隙Fe原子并未破壞超導電性，反而作為有效的“良性”電子摻雜劑，抑制了向列相，將Tc提高到30.4 K，見圖b。團隊進一步利用高壓原位電學輸運測量技術(shù)，發(fā)現(xiàn)了Fe1.11Se的Tc隨著壓力增加先減小后升高，最小值出現(xiàn)在2-2.6 GPa，見圖c。該行為與LiOHFeSe的Tc-P電子相圖類似，但截然不同于二元FeSe中Tc隨壓力升高呈現(xiàn)的“單穹頂”特征。此外，F(xiàn)e1.11Se在相變壓力以下保持n型導電特性（見圖d），這與二元FeSe在壓力下發(fā)生n型向p型導電轉(zhuǎn)變的行為明顯不同。

該工作證明了在亞穩(wěn)態(tài)合成條件下，間隙Fe可以作為一種新的自由度來調(diào)控FeSe基超導體的電子結(jié)構(gòu)和超導特性，為理解Fe基超導體中載流子類型、磁相互作用與高溫超導之間的相互作用提供了新的視角。

圖 (a) Fe1.11Se的實驗合成路線示意圖。(b) 常壓下電阻率隨溫度的變化，插圖為超導部分的放大，箭頭標示了30.4 K的超導起始溫度。(c) Fe1.11Se單晶的高壓超導相圖。(d) 50 K時Fe1.11Se的霍爾系數(shù)隨壓力的變化曲線。

相關(guān)研究成果以“Superconductivity of 30.4 K and its Reemergence under Pressure in Fe1.11Se Synthesized via Ion-exchange and De-intercalation Reaction”為題，發(fā)表在Journal of the American Chemical Society 148, 6695 (2026)。中國科學院物理研究所郭建剛研究員、金士鋒研究員和陳小龍院士為共同通訊作者，物理所博士生楊明章和物理所與中國地質(zhì)大學聯(lián)合培養(yǎng)的博士生馬宇欣為共同第一作者。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、量子科學與技術(shù)國家科技重大專項、懷柔綜合極端條件實驗裝置（SECUF）、上海同步輻射光源（SSRF）和中國科學院等項目的資助。

編輯：Bingbing