山西
在原子級精確的金（Au）納米簇中實現(xiàn)高效的近紅外（NIR）發(fā)光是極具挑戰(zhàn)性的，因為Au核具有很強的振動自由度。基于此，鄭州大學臧雙全教授和陳高松副研究員（共同通訊作者）等人報道了兩種Au納米簇，[Au11(PPh3)8Cl2]Cl（Au11-1）和Au11(PPh3)7Cl3（Au11-2），兩者初始NIR光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）相當（分別為0.3%和0.32%），并基于靜壓效應(yīng)系統(tǒng)地研究了它們的NIR壓致發(fā)光行為。在高壓條件下，Au11-1顯示出顯著的NIR壓致發(fā)光增強。當壓力增加到3.6 GPa時，Au11-1的NIR PLQY從初始的0.3%增加到75.6%，這是報道的固態(tài)Au納米簇中最高的PLQY。然而，Au11-2在壓縮時僅表現(xiàn)出單調(diào)的壓力誘導(dǎo)發(fā)光猝滅。
原位高壓角度分散X射線衍射實驗和密度泛函理論（DFT）計算證實了Au11-1和Au11-2中存在明顯的各向異性壓縮，導(dǎo)致Au核的結(jié)構(gòu)發(fā)生不同的扭曲。沿a軸方向的快速收縮加劇Au11-1核的結(jié)構(gòu)扭曲，而沿b軸方向更為迅速的壓縮則抑制Au核的結(jié)構(gòu)扭曲。高壓飛秒瞬態(tài)吸收和拉曼光譜協(xié)同表明，壓力驅(qū)動的定向結(jié)構(gòu)扭曲顯著抑制了Au11-1核沿a軸方向低頻振動引起的非輻射損耗，從而增強了Au11-1的NIR壓致發(fā)光。本研究深入揭示了NIR PLQY與原子尺度下金屬核振動弛豫之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，并為設(shè)計和開發(fā)高性能NIR發(fā)光材料提供了一種新方法。
Pressure-Activated Efficient Near-Infrared Luminescence in Atomically Precise Gold Nanoclusters. J. Am. Chem. Soc.,2025, https://doi.org/10.1021/jacs.5c09304.
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