論文信息：

M. Prado, A. Manjavacas, F.A. Pinheiro, W.J.M. Kort-Kamp, Near-field-driven Radiative Thermal Dynamics in Aperiodic Photonic Nanostructures,arXiv:2512.18974(2025).

論文鏈接：

https://doi.org/10.48550/arXiv.2512.18974

研究背景

在納米光子學(xué)中，調(diào)控結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)性是操縱光-物質(zhì)相互作用的核心。確定性非周期系統(tǒng)，如Vogel螺旋，通過單一參數(shù)（發(fā)散角）即可連續(xù)調(diào)節(jié)其結(jié)構(gòu)有序度，從而支持豐富的電磁模式，如臨界局域態(tài)與多重分形場分布，為新穎的光學(xué)調(diào)控提供了平臺。然而，現(xiàn)有研究多集中于支持自由空間光傳播的體系，對于由表面束縛模式（如等離激元與聲子極化激元）主導(dǎo)的體系——特別是近場輻射熱傳遞過程——結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)性的影響尚未被揭示。該過程在納米間距下由倏逝波主導(dǎo)，熱流可遠(yuǎn)超黑體極限，是研究關(guān)聯(lián)效應(yīng)與能量輸運(yùn)動力學(xué)的理想載體。本研究旨在填補(bǔ)這一空白，探究確定性非周期序如何重塑近場熱傳遞的模態(tài)譜與瞬態(tài)弛豫動力學(xué)。

研究內(nèi)容

本研究以確定性非周期 Vogel螺旋陣列作為模型體系，深入探究了結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)性對納米顆粒系統(tǒng)中近場輻射熱傳遞動力學(xué)的調(diào)控機(jī)制。研究核心在于闡明，如何通過單一幾何參數(shù)——發(fā)散角α，實現(xiàn)對體系結(jié)構(gòu)有序度的連續(xù)調(diào)節(jié)，并最終揭示這種可控的非周期序如何直接影響以表面極化激元為主導(dǎo)的熱能弛豫路徑與時間尺度。為此，研究構(gòu)建了基于漲落電動力學(xué)框架和嚴(yán)格多體散射理論的理論模型，對由碳化硅納米顆粒組成的多種陣列構(gòu)型進(jìn)行了系統(tǒng)的數(shù)值計算與對比分析。

圖1:兩個沃格爾螺旋中熱化動力學(xué)的示意圖，其中中心粒子最初的溫度高于陣列中的所有其他粒子。

研究首先建立了適用于描述納米顆粒近場輻射熱交換的微觀理論框架。在偶極近似下，每個半徑遠(yuǎn)小于熱波長（R< <λ< pan>T）的球形SiC顆粒被建模為一個具有頻率依賴極化率α(ω)的局域電偶極子，其響應(yīng)由材料的光學(xué)聲子極化激元共振主導(dǎo)。顆粒體系與真空環(huán)境的熱漲落作為驅(qū)動源，通過自洽的線性散射方程耦合，該方程完全計入了多體相互作用與多次散射效應(yīng)，并以緊湊的矩陣形式表達(dá)了“穿飾”后的偶極矩與局域電場。應(yīng)用漲落-耗散定理關(guān)聯(lián)漲落源的統(tǒng)計性質(zhì)后，可推導(dǎo)出顆粒i吸收的凈輻射功率Pi的表達(dá)式，該表達(dá)式最終表述為與所有顆粒溫度偏差相關(guān)的線性求和，其系數(shù)由耦合核函數(shù)fij(ω)在頻譜上的積分決定，這一耦合核函數(shù)本質(zhì)上編碼了體系所有電磁散射信息。

在熱動力學(xué)描述上，研究采用了本征模形式體系。假設(shè)電磁響應(yīng)的時間尺度遠(yuǎn)快于溫度演化（絕熱近似），并在環(huán)境溫度T0附近對玻色-愛因斯坦函數(shù)進(jìn)行線性化，可將體系的溫度弛豫過程轉(zhuǎn)化為一個線性微分方程組。該系統(tǒng)的動力學(xué)完全由矩陣H=Γ-1F掌控，其中Γ是對角熱容矩陣，F(xiàn)是對稱的輻射耦合矩陣。矩陣H的本征譜提供了對熱化過程的完整分解：每一個本征值λμ對應(yīng)一個特征衰減率，其相應(yīng)的本征向量ΔTμ則描述了與之對應(yīng)的空間溫度偏差模式。最慢的模式（μ=1，最小λ）對應(yīng)整個系綜作為一個整體與環(huán)境熱浴的最終平衡，而更快的模式（μ＞1）則反映了由近場相互作用介導(dǎo)的、具有復(fù)雜空間結(jié)構(gòu)的局域弛豫過程。通過求解該本征問題，研究可以將任意初始溫度分布分解為這些本征模式的疊加，從而清晰解析熱流在陣列中擴(kuò)散的瞬態(tài)過程。

圖2:半徑為R=25nm、粒子間距為d1的N=1024的SiC納米粒子方形陣列在不同初始條件下的熱化動力學(xué)。彩色曲線顯示了所選納米粒子的溫度隨時間的演化，該粒子初始溫度為ΔT=50K，而所有其他粒子最初與溫度為T0=300K的環(huán)境處于熱平衡狀態(tài)。插圖顯示了初始熱粒子的位置:藍(lán)色(紅色)表示離陣列幾何中心最近(最遠(yuǎn))的點，綠色點位于中間距離處?；疑€對應(yīng)于所有納米粒子最初都處于ΔT=50/1024K的情況，箭頭表示藍(lán)色初始條件下(d1=5R)的粒子間熱化時間tTh。

為了量化這一瞬態(tài)過程，研究定義了“顆粒間熱化時間”tTh，它表征從初始非平衡態(tài)出發(fā)，直至陣列內(nèi)部溫度達(dá)到均勻（此后僅剩整體衰減模式主導(dǎo)）所需的時間。這一時間尺度是評估不同幾何結(jié)構(gòu)調(diào)控?zé)醾鬟f效率的關(guān)鍵指標(biāo)。作為基準(zhǔn)，研究首先分析了周期性正方陣列的熱化行為。結(jié)果表明，當(dāng)熱量初始沉積于單個顆粒時，其熱化動力學(xué)強(qiáng)烈依賴于該顆粒在陣列中的位置，中心位置由于被最近鄰包圍而熱化最快。這一差異源于不同初始條件對同一組固定熱本征模的投影不同。無論初始熱點位于何處，最終所有顆粒都會達(dá)到一個均勻的中間溫度，隨后整個陣列以速率λ1整體弛豫。若初始熱量均勻分布，則系統(tǒng)將直接進(jìn)入這一最終衰減階段，這驗證了λ1模式的普適性。

隨后，研究聚焦于四種具有不同發(fā)散角α的Vogel螺旋陣列：黃金角螺旋、τ螺旋、μ螺旋和π螺旋。這些螺旋由無理數(shù)生成，其結(jié)構(gòu)介于短程關(guān)聯(lián)強(qiáng)烈的準(zhǔn)周期圖案與長程無序的隨機(jī)分布之間。通過保持平均最近鄰間距 1>=5R不變，研究重點考察了其結(jié)構(gòu)無序度的變化，該無序度通過粒子間距的標(biāo)準(zhǔn)差σd1量化。分析顯示，從GA到π螺旋，σd1單調(diào)增加，意味著結(jié)構(gòu)有序度逐步降低，局部環(huán)境均勻性變差。

圖3:(a) 所考慮的不同Vogel螺旋的示意圖。(b-e) 分別為GA(b)、τ(c)、μ(d)和π(e)螺旋的粒子間距離分布。橙色和藍(lán)色點分別對應(yīng)具有N=100和 N=1024納米粒子的系統(tǒng)。(f)(b)-(e)中Vogel螺旋的粒子間距離標(biāo)準(zhǔn)差。

計算這些螺旋在中心顆粒被加熱的初始條件下的溫度演化，揭示了結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)性對tTh的顯著調(diào)控作用。盡管所有構(gòu)型的最終整體衰減率λ1相近，但達(dá)到內(nèi)部均勻化的瞬態(tài)路徑截然不同。高度有序的GA螺旋展現(xiàn)出最平滑、最快速的內(nèi)部熱化（tTh≈0.074s），其動力學(xué)與周期陣列中心加熱情形類似。隨著發(fā)散角變化至π螺旋，結(jié)構(gòu)無序度增加，熱化過程變得緩慢且曲線呈現(xiàn)出更多起伏特征（tTh≈0.63s），這反映了中心顆粒所處局部環(huán)境的不規(guī)則性增強(qiáng)，可供高效近場耦合的最近鄰數(shù)量相對減少，導(dǎo)致熱流向外擴(kuò)散的路徑受阻、效率下降。

圖4:與圖2相同條件下，GA(a)、τ(b)、μ(c)和π(d) 螺旋在 1> =5R時的熱化動力學(xué)。插圖顯示了相應(yīng)螺旋幾何形狀。

為確立確定性非周期序的獨特優(yōu)勢，研究進(jìn)一步與完全隨機(jī)的陣列進(jìn)行了對比。在約束相同平均間距和最小間距的條件下，生成大量隨機(jī)構(gòu)型并統(tǒng)計其熱化時間。研究發(fā)現(xiàn)，盡管某些隨機(jī)實現(xiàn)的熱化時間可能與μ螺旋相當(dāng)，但隨機(jī)系綜的平均表現(xiàn)以及其最佳實現(xiàn)，均無法超越GA或τ螺旋所能達(dá)到的最快熱化速度。這明確證實，具有精心設(shè)計的非周期關(guān)聯(lián)性的結(jié)構(gòu)，在優(yōu)化近場輻射熱傳遞動力學(xué)方面，能夠超越無關(guān)聯(lián)的完全隨機(jī)體系。

最后，通過系統(tǒng)改變Vogel螺旋陣列的尺寸（從N=16到N=1024）并考察不同初始加熱位置（中心或邊緣），研究建立了結(jié)構(gòu)無序度參數(shù)σd1與熱化時間tTh之間普適的、單調(diào)遞增的定量關(guān)系。該關(guān)系在不同的系統(tǒng)尺度下均保持穩(wěn)健，清晰地表明：更高的結(jié)構(gòu)無序度直接導(dǎo)致更慢的顆粒間熱化。Vogel螺旋的核心價值在于，它通過一個簡單的幾何參數(shù)α，為實現(xiàn)從“有序”到“無序”的連續(xù)、可預(yù)測插值提供了理想平臺，從而為近場熱輸運(yùn)工程提供了一個前所未有的控制旋鈕。

圖5:對于具有(a)N=16、(b)N=64、(c)N=100、(d)N=256和(e)N=1024 納米顆粒的陣列，熱化時間tTh作為粒子間距離σd1標(biāo)準(zhǔn)差函數(shù)的關(guān)系。藍(lán)色(紅色)點對應(yīng)于熱量在陣列中心(邊緣)的初始條件。對于隨機(jī)陣列，tTh是在 214/N 個獨立配置上進(jìn)行平均，誤差條對應(yīng)于標(biāo)準(zhǔn)差。

結(jié)論與展望

綜上所述，本研究證實了通過調(diào)控Vogel螺旋的發(fā)散角可連續(xù)改變其結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)度，從而主動操控近場輻射熱傳遞的弛豫動力學(xué)。較強(qiáng)的非周期序（如黃金角螺旋）表現(xiàn)出更快的顆粒間熱化過程，其性能優(yōu)于周期陣列與完全無序體系。這揭示了結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)性是設(shè)計納米尺度熱輸運(yùn)行為的關(guān)鍵自由度。展望未來，需進(jìn)一步考察實際制造中的尺寸與位置無序?qū)δＪ綁勖挠绊?，并將研究拓展至金屬納米顆粒等不同材料體系。該框架為開發(fā)基于確定性非周期序的動態(tài)熱光子器件（如可編程熱管理界面與納米熱開關(guān)）奠定了理論基礎(chǔ)。