邁向更高能量密度與本征安全是儲能技術(shù)發(fā)展不懈的追求。固態(tài)電池被寄予厚望，但其核心組件——傳統(tǒng)固態(tài)電解質(zhì)卻面臨一個根本性悖論：剛性無機陶瓷電解質(zhì)雖能物理阻擋鋰枝晶穿刺，卻因脆性大、界面接觸差，易導(dǎo)致電池失效；而柔性聚合物電解質(zhì)雖界面兼容性好、易于加工，但其室溫離子電導(dǎo)率低、機械強度弱，無法有效抑制枝晶生長，同樣存在安全隱患。這一“剛性”與“柔性”的性能矛盾，如同“魚與熊掌”，嚴(yán)重制約了固態(tài)電池的發(fā)展進(jìn)程。

陜西科技大學(xué)楊斌副教授課題組以具有優(yōu)異力學(xué)性能和豐富表面官能團的納米纖維作為界面縫合劑，利用其三維納米網(wǎng)絡(luò)骨架，在納米尺度上將柔性的PEO與剛性的LLZTO無縫“縫合”成一個協(xié)同互鎖的整體結(jié)構(gòu)，成功研制出一種兼具超薄厚度、優(yōu)異機械強度與高離子電導(dǎo)率的復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（ANF@PLL）。該研究成果以“A Synergistically Interlocked Ultrathin yet Robust Composite Electrolyte for Solid-State Lithium Metal Batteries”題為發(fā)表于Advanced Functional Materials上。

制備的復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（ANF@PLL）厚度僅約3微米，卻展現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能。室溫離子電導(dǎo)率為0.68 mS/cm，鋰離子遷移數(shù)提升至0.6，保障了電池的高效運行與快速充放電能力；電化學(xué)穩(wěn)定窗口拓寬至5.7 V（vs. Li?/Li），可直接匹配高能量密度的NCM811等高電壓正極材料；拉伸強度約20 MPa，且耐180度反復(fù)折疊，遠(yuǎn)超傳統(tǒng)聚合物復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)，具備優(yōu)異的抗枝晶穿刺能力；在180℃高溫下不熔化、不變形，且具備優(yōu)異的阻燃特性，熱安全性能突出。在電池測試中，基于該電解質(zhì)的鋰對稱電池實現(xiàn)了超過2500小時的穩(wěn)定循環(huán)；匹配磷酸鐵鋰正極的全電池在室溫下0.5C倍率循環(huán)1000次后，容量保持率優(yōu)異；電池在高達(dá)10C的極端倍率下仍能穩(wěn)定工作，展現(xiàn)出卓越的倍率性能；組裝的軟包電池在折疊、剪切甚至穿刺等嚴(yán)苛濫用條件下，仍能穩(wěn)定供電；與高質(zhì)量負(fù)載的正極（8 mg/cm2）及高電壓NCM811正極均能穩(wěn)定循環(huán)，滿足了高能量密度電池的設(shè)計要求。

圖1. 復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的制備。a)復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的制備流程；b) ANF氣凝膠的光學(xué)照片及SEM圖像；c)電解質(zhì)各組分的相互作用示意圖；d)電解質(zhì)膜的光學(xué)照片及SEM圖像；e)電解質(zhì)厚度展示；f)電解質(zhì)的DSC曲線；g)離子電導(dǎo)率與鋰離子遷移數(shù)對比。

圖2. 復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)與物理表征。a) PLL電解質(zhì)的表面SEM圖像；b) ANF@PLL電解質(zhì)的表面SEM圖像及EDS能譜面掃分布圖；c) PLL電解質(zhì)的截面SEM圖像；d) ANF@PLL電解質(zhì)的截面SEM圖像及EDS能譜面掃分布圖；e) XRD圖譜；f) FT-IR光譜；g) 拉曼光譜；h) 應(yīng)力-應(yīng)變曲線；i) 楊氏模量與韌性；j) 熱重曲線。

圖3. 電解質(zhì)的理論模擬與離子傳輸機制。a) TFSI?在PEO及ANFs表面吸附能（ΔEads）的模擬計算；b) PEO、ANF、TFSI?、PEO-ANF及ANF-TFSI?的靜電勢分布。鋰離子在c) PEO、d) ANF及e) PEO-ANF界面中的遷移能壘；f) PLL與ANF@PLL電解質(zhì)的分子動力學(xué)模擬；g) PLL與ANF@PLL電解質(zhì)中的鋰離子傳輸機制示意圖。

圖4. 復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的鋰對稱電池性能與界面分析。a) 電解質(zhì)在不同溫度下的阿倫尼烏斯曲線；b) ANF@PLL及c) PLL的離子遷移數(shù)（插圖為極化測試前后的相應(yīng)電化學(xué)阻抗譜）；d) 采用ANF@PLL與PLL電解質(zhì)的鋰對稱電池在30°C、0.1 mA cm?2電流密度和0.1 mAh cm?2容量下的循環(huán)性能（插圖為ANF@PLL電池在100 h、500 h、1500 h和2000 h的電壓曲線）；e-h) XPS譜圖。

圖5. 復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)性能。a) 室溫0.5 C倍率下的循環(huán)性能；b) 0.5 C循環(huán)下不同周期的電壓曲線；c) 使用PLL和ANF@PLL電解質(zhì)的Li||LFP電池循環(huán)50圈后，拆解的鋰金屬負(fù)極表面及d) 截面SEM圖像。e) 室溫1 C倍率下的循環(huán)性能；f) 倍率性能；g) 不同倍率下的電壓曲線；h) 不同溫度下的循環(huán)性能；i) 復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的機械強度、厚度、電化學(xué)穩(wěn)定窗口、鋰離子遷移數(shù)及韌性的對比圖。

圖6. 采用復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)組裝的全電池應(yīng)用展示。a) 線性掃描伏安曲線；b) Li||ANF@PLL||LFP電池在8 mg/cm2載量、室溫及0.2 C倍率下的循環(huán)性能；c) Li||ANF@PLL||NCM811電池在室溫0.2 C倍率下的循環(huán)性能；d) 機械強度、厚度與倍率性能的綜合對比；e) 軟包電池在0°、45°、90°及180°彎曲角度下的循環(huán)性能；f) 軟包電池在平鋪、折疊、剪切及穿刺條件下點亮LED燈的照片；g) 在180°C下熱處理20分鐘后的狀態(tài)；h) 加熱后在0.2 C倍率下的循環(huán)性能。

綜上所述，該研究提供了一種普適性的“界面縫合”策略，巧妙地解決了固態(tài)電解質(zhì)中“高離子電導(dǎo)率”與“高機械強度”難以兼得的矛盾。制備的ANF@PLL復(fù)合電解質(zhì)集超薄、強韌、高導(dǎo)、寬電壓窗口、高熱穩(wěn)定性于一身，為構(gòu)建安全、高能量密度、長壽命的固態(tài)鋰金屬電池提供了全新的材料設(shè)計思路和可靠的解決方案。

課題組簡介

楊斌副教授長期聚焦軌道交通、航空航天等高端領(lǐng)域用先進(jìn)絕緣、高強蜂窩、耐高溫電池隔膜、柔性電磁屏蔽材料等高性能紙基功能材料研究。先后入選“2023-2025年度全球前2%頂尖科學(xué)家榜單”，獲得“中國造紙學(xué)會青年蔡倫科技獎”和“陜西省青年科技新星”稱號。獲得國家科技進(jìn)步二等獎（排名第4）1項，教育部/陜西省科學(xué)技術(shù)一等獎4項。出版中英文專著3部（章）。近年來圍繞先進(jìn)芳綸納米纖維基功能材料制備與應(yīng)用開展了開創(chuàng)性研究，在Adv. Funct. Mater.，ACS Nano等期刊發(fā)表SCI論文40余篇，被引4100余次，其中ESI熱點、高被引論文10篇。

代表性論文如下：Adv.Funct. Mater., 2026,DOI:10.1002/adfm.73857；ACS Nano, 2025, 19, 37027?37039；ACS Nano,2025,19(2), 1981-2012；Adv.Funct. Mater.,2024,34(46), 2407763；Adv. Fiber Mater., 2024, 6: 1122-1137；Adv. Funct. Mater.,2020, 63, 2000186；ACS Nano,2021, 15(4): 7195–7207；ACS Nano,2019, 13(7): 7886-7897；ACS Nano,2020, 14(8): 10633–10647；Nature Commun. 2022,13 (1), 4242；ACS Nano, 2019,13 (7), 7578-7590；ACS Nano, 2023,17 (10), 9622-9632。

論文全文：

http://doi.org/10.1002/adfm.73857

https://onlinelibrary.wiley.com/share/author/AVP8DQBCFVNFBSYQNIVM?target=10.1002/adfm.73857（Full-Text Read-Only Version）