人工碳循環(huán)通過將空氣或煙道氣中的CO2轉(zhuǎn)化為高附加值碳基產(chǎn)物，在當(dāng)前“雙碳”戰(zhàn)略背景下具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用潛力。該過程不僅包括CO2的光、電、熱催化轉(zhuǎn)化，還涵蓋前端的CO2捕集、再生與純化，以及后續(xù)產(chǎn)物的分離和提純。其中，CO2捕集與純化環(huán)節(jié)通常占據(jù)整個人工碳循環(huán)過程總能耗的60%~70%，其高能耗使得CO2轉(zhuǎn)化所帶來的附加值難以抵消能量損失，從而限制了人工碳循環(huán)技術(shù)的實際應(yīng)用。

相比之下，直接利用空氣中的CO2進(jìn)行轉(zhuǎn)化可有效規(guī)避高耗能的捕集與純化過程，但在實際實現(xiàn)中面臨巨大挑戰(zhàn)。一方面，空氣中CO2濃度僅約400 ppm，且與約20%的O2共存，而氧還原反應(yīng)在熱力學(xué)上更具優(yōu)勢，顯著抑制了CO2的還原過程；另一方面，CO2催化還原往往生成氣相產(chǎn)物，當(dāng)以極低濃度空氣CO2為原料時，產(chǎn)物的分離與濃縮同樣面臨較大難度。

針對上述問題，我們構(gòu)建了一類新型空氣CO2直接光催化轉(zhuǎn)化體系。該體系采用兩種金屬有機(jī)框架復(fù)合的光催化劑，構(gòu)筑了漂浮式光催化反應(yīng)平臺，實現(xiàn)了CO2與O2的空間“分區(qū)還原”，并在催化位點上實現(xiàn)了對低濃度CO2的“雙重富集”。該體系能夠在空氣條件下將CO2直接光催化還原為CO，反應(yīng)速率達(dá)到272.1 μmol·g-1·h-1，CO2轉(zhuǎn)化率高達(dá)98%。進(jìn)一步地，通過將空氣CO2還原與水相氨氧化過程耦合，可將生成的CO進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為水相尿素產(chǎn)物，從而促進(jìn)產(chǎn)物的分離與提純。在真實自然環(huán)境條件下（太陽光照射與開放環(huán)境中），該體系同樣展現(xiàn)出優(yōu)異的性能，尿素生成速率可達(dá)32.4 μmol·g-1·h-1，并成功獲得高純的尿素粉末樣品，充分驗證了該體系在真實環(huán)境下的可行性與穩(wěn)定性。

本研究通過構(gòu)筑MOF異質(zhì)結(jié)構(gòu)與漂浮式光催化反應(yīng)平臺，實現(xiàn)了對空氣中超低濃度CO2的直接光催化轉(zhuǎn)化與資源化利用，突破了長期以來空氣CO2直接轉(zhuǎn)化中受限于低濃度和氧競爭反應(yīng)的瓶頸。氧增強(qiáng)效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)不僅為理解多相光催化反應(yīng)中氧–碳競爭關(guān)系提供了新的視角，也為設(shè)計高效、低能耗的人工碳循環(huán)體系提供了可行路徑。進(jìn)一步將CO2還原與氨氧化耦合實現(xiàn)尿素合成，展示了空氣碳氮資源協(xié)同轉(zhuǎn)化的可行性，為未來構(gòu)建自驅(qū)動、可持續(xù)的多介質(zhì)污染治理與資源化平臺提供了新思路。

Angew. Chem. Int. Ed.,2025, 64, e202505630的鏈接為：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202505630

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