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Nature子刊:研究FeOCl上路易斯酸位點(diǎn)的自調(diào)控!

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闡明結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系對(duì)于設(shè)計(jì)高性能壓電催化劑至關(guān)重要。2026年3月11日,暨南大學(xué)朱明山等人在國(guó)際知名期刊Nature Communications發(fā)表題為《Self-regulation of Lewis acid sites on FeOCl toward piezo-self-Fenton reaction for continuous hydroxyl radicals generation》的研究論文,Haojie Dong、Yuanyi Zhou為論文共同第一作者,朱明山為論文通訊作者。


在本文中,作者以氯氧化鐵(FeOCl)為模型壓電催化劑,系統(tǒng)地研究了由壓電電位誘導(dǎo)的表面性質(zhì)演變。除促進(jìn)載流子動(dòng)力學(xué)外,誘導(dǎo)的壓電電位還實(shí)現(xiàn)對(duì)表面路易斯酸位點(diǎn)的原位調(diào)控。在施加機(jī)械應(yīng)力下,F(xiàn)eOCl以及其他經(jīng)典壓電催化劑(如BaTiO?、BiTiO?和BiFeO?)的表面路易斯酸性得到動(dòng)態(tài)增強(qiáng)。因此,在FeOCl壓電催化劑上實(shí)現(xiàn)了對(duì)路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和連續(xù)轉(zhuǎn)化。

FeOCl催化劑的非均相芬頓活性被升級(jí)為更先進(jìn)的壓電自芬頓活性,在超聲振動(dòng)下能高效產(chǎn)生羥基自由基(556.8 μmol g?1 h?1)。FeOCl壓電自芬頓體系在處理抗生素廢水方面表現(xiàn)出卓越的廣譜降解效率、操作穩(wěn)定性和可擴(kuò)展性。本工作強(qiáng)調(diào)了通過誘導(dǎo)壓電電位對(duì)表面性質(zhì)進(jìn)行原位調(diào)控是壓電催化劑的一個(gè)新特征,這有助于增強(qiáng)壓電催化活性,甚至改變反應(yīng)路徑。

壓電催化已成為一種可持續(xù)且成本效益高的環(huán)境修復(fù)策略。該技術(shù)將環(huán)境中的機(jī)械能(如聲、波和振動(dòng))轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,實(shí)現(xiàn)了不受地點(diǎn)和時(shí)間限制的按需、原位能源利用。在壓電催化過程中,具有壓電性的催化劑在響應(yīng)外部機(jī)械應(yīng)力時(shí)會(huì)產(chǎn)生誘導(dǎo)的表面電位,引發(fā)催化反應(yīng)。提高壓電催化活性對(duì)于該技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。近年來,研究人員在探索具有強(qiáng)壓電性的催化劑以及通過材料工程構(gòu)建活性位點(diǎn)方面做出了巨大努力。然而,仍需對(duì)壓電催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系進(jìn)行深入研究,這可能為高性能壓電催化劑的合理設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

壓電催化活性是誘導(dǎo)的壓電電位作用于表面活性位點(diǎn)的結(jié)果。機(jī)械能以及表面能補(bǔ)償了目標(biāo)反應(yīng)物的活化能壘,促進(jìn)了催化反應(yīng)。壓電電位的積極作用主要體現(xiàn)在促進(jìn)載流子動(dòng)力學(xué)上。例如,Ding等人證實(shí),在超聲振動(dòng)下,氯氧化鐵(FeOCl)催化劑對(duì)雙酚A降解的非均相芬頓活性通過誘導(dǎo)的壓電電位增強(qiáng)了18倍。作者最近的研究也強(qiáng)調(diào)了在誘導(dǎo)壓電電位所在的表面構(gòu)建活性位點(diǎn)的重要性,可有效地連接壓電響應(yīng)和表面催化的過程。

除了促進(jìn)載流子動(dòng)力學(xué),誘導(dǎo)的壓電電位還可以實(shí)現(xiàn)對(duì)表面性質(zhì)的原位調(diào)控,這是提高壓電催化活性的另一個(gè)關(guān)鍵問題。Wang等人報(bào)道了在超聲振動(dòng)下,羥基磷灰石壓電催化劑表面路易斯酸/堿位點(diǎn)增加的現(xiàn)象,為壓電催化的機(jī)理提供了新的見解。然而,對(duì)壓電電位原位調(diào)控行為的探索仍處于起步階段。闡明相關(guān)機(jī)理將有助于指導(dǎo)壓電催化劑的改性和優(yōu)化。

基于此,作者選擇了FeOCl作為具有本征非均相芬頓活性和壓電性的模型催化劑。重點(diǎn)關(guān)注在施加機(jī)械應(yīng)力過程中FeOCl表面性質(zhì)的演變。通過誘導(dǎo)壓電電位實(shí)現(xiàn)的原位路易斯酸(LA)位點(diǎn)工程得到了驗(yàn)證,并擴(kuò)展到了常見的壓電催化劑。更重要的是,F(xiàn)eOCl表面LA位點(diǎn)的原位調(diào)控將反應(yīng)路徑從非均相芬頓反應(yīng)(H?O? → HO?)轉(zhuǎn)換為非均相壓電自芬頓反應(yīng)(O? → H?O? → HO?)。實(shí)現(xiàn)了對(duì)路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和連續(xù)轉(zhuǎn)化。

在無需輸入H?O?的情況下,通過壓電自芬頓過程,F(xiàn)eOCl在超聲振動(dòng)下實(shí)現(xiàn)了高效的HO?生成(556.8 μmol g?1 h?1)。這種壓電自芬頓活性可與最先進(jìn)的均相和非均相芬頓活性相媲美,在處理含抗生素廢水中顯示出巨大潛力。FeOCl壓電自芬頓系統(tǒng)在模擬廢水模型和制藥廢水中都驗(yàn)證了其對(duì)多種抗生素污染物的無與倫比的廣譜降解效率。本工作強(qiáng)調(diào)了催化劑的壓電效應(yīng)對(duì)表面性質(zhì)的原位調(diào)控是一種普遍現(xiàn)象,為優(yōu)化高性能壓電催化系統(tǒng)提供了深刻的見解。

總之,作者通過系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究和理論分析充分證實(shí),由誘導(dǎo)壓電電位實(shí)現(xiàn)的原位路易斯酸(LA)位點(diǎn)工程是壓電催化劑的一個(gè)新特征,且適用于常見的壓電催化劑。具體而言,對(duì)于FeOCl壓電催化劑,誘導(dǎo)的壓電電位除了促進(jìn)載流子動(dòng)力學(xué)外,還實(shí)現(xiàn)了表面路易斯酸性的增強(qiáng)。因此,在FeOCl壓電催化劑的LA位點(diǎn)上,實(shí)現(xiàn)了對(duì)路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和轉(zhuǎn)化。

FeOCl催化劑的非均相芬頓活性被升級(jí)為更先進(jìn)的壓電自芬頓活性,在超聲振動(dòng)下能高效產(chǎn)生羥基自由基(556.8 μmol g?1 h?1)。在SMZ降解方面,F(xiàn)eOCl壓電自芬頓系統(tǒng)的性能可與FeOCl/H?O?非均相芬頓系統(tǒng)和Fe2?/H?O?均相芬頓系統(tǒng)相媲美。此外,通過模擬廢水模型和真實(shí)含抗生素廢水的驗(yàn)證,F(xiàn)eOCl壓電自芬頓系統(tǒng)對(duì)多種抗生素污染物表現(xiàn)出無與倫比的廣譜降解效率。本工作為壓電催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及高性能壓電催化系統(tǒng)的優(yōu)化提供了深刻的見解。

Self-regulation of Lewis acid sites on FeOCl toward piezo-self-Fenton reaction for continuous hydroxyl radicals generation. Nat. Commun., (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-70327-0.

(來源:網(wǎng)絡(luò) 版權(quán)屬原作者 謹(jǐn)致謝意)

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