近日，榆林大學常春然團隊李翠梅博士以榆林大學為第一單位在國際化工領域權威期刊《Chemical Engineering Journal》（IF=13.2，一區(qū)TOP）上發(fā)表了題為“Anti-aromatic carbon ring engineered graphyne nanostructures for high-performance water electrolysis”的研究論文。該工作首次揭示并系統(tǒng)闡釋了由反芳香碳環(huán)構筑的二維石墨炔材料對電催化全水分解反應的優(yōu)異性能與獨特機理，為設計下一代高性能、非貴金屬全解水電催化劑提供了極具前景的解決方案。

該研究中，創(chuàng)新性地將“反芳香性”這一在分子化學中已知能顯著提升反應活性的概念，拓展至二維碳材料的設計中。與由芳香性六元環(huán)構成的石墨烯不同，該研究報道了四種由反芳香性碳環(huán)構成的石墨炔同素異形體：α-，β1-，β2-，β3-L4-8-graphyne。研究發(fā)現(xiàn)，這些反芳香石墨炔自身展現(xiàn)出顯著優(yōu)于石墨烯的HER催化活性，其中β3-L4-8-graphyne的活性位點ΔGH*值低至0.088 eV，已接近商用Pt催化劑（-0.090 eV）。為進一步優(yōu)化性能，提出錨定第VIII族過渡金屬的策略，構建TM@石墨炔系列材料。研究發(fā)現(xiàn)，TM的引入能顯著調(diào)控材料的電子結構，從而協(xié)同提升HER和OER活性。對于HER，TM@β2-L4-8-graphyne體系表現(xiàn)出最優(yōu)HER性能，擁有多個ΔGH*值接近理想值的活性位點。對于OER，鎳摻雜的石墨炔體系表現(xiàn)尤為突出，其過電位最低可達0.32 V，顯著優(yōu)于商用IrO2基準催化劑（0.56 V）。

通過深入的核無關化學位移（NICS）、Bader電荷和分子軌道分析，揭示了性能提升的微觀機制：反芳香碳環(huán)骨架通過調(diào)節(jié)局部電子結構（上移p帶中心），優(yōu)化了對反應中間體的吸附強度；而Ni位點則通過其d軌道與O的p（π*反鍵）軌道間的雜化，實現(xiàn)了對OER中間體吸附能的精準優(yōu)化。該工作成功篩選出多個高效的雙功能催化劑，包括Ni1/Ir1@α-，Rh2@β1-，Ni2@β2-及Ni1/Rh1/Pt1@β3-L4-8-graphyne。這些材料在HER和OER兩方面均展現(xiàn)出接近或超越貴金屬基準的優(yōu)異活性，具備用于整體水分解的巨大潛力。

該研究成果不僅首次從理論上證實了反芳香性二維碳材料在電催化領域的獨特優(yōu)勢，更為通過反芳香碳骨架與過渡金屬電子調(diào)控的協(xié)同策略設計高性能、低成本的雙功能電催化劑開辟了一條全新的道路，對推動下一代可再生能源技術的發(fā)展具有重要意義。

論文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.174734