鈣鈦礦太陽能電池因其易于低成本印刷制備且具有高光電轉(zhuǎn)換效率的優(yōu)勢，被視為新一代太陽能電池的典型代表，發(fā)展前景廣闊。經(jīng)過十余年的快速發(fā)展，其光電轉(zhuǎn)換效率已從最初的3.8%提升至超過26%，逼近單晶硅太陽能電池水平，但與理論極限效率仍存在一定差距。實現(xiàn)高效率鈣鈦礦太陽能電池的關(guān)鍵要素之一是制備高質(zhì)量鈣鈦礦半導體薄膜。甲基氯化銨（MACl）因能同時降低鈣鈦礦成核勢壘并促進晶體高質(zhì)量生長，被廣泛作為鈣鈦礦薄膜生長的輔助材料。

近期，中國科學院半導體研究所游經(jīng)碧研究員領(lǐng)導的團隊發(fā)現(xiàn)，基于MACl制備的鈣鈦礦薄膜存在垂直方向上氯分布不均勻的問題，主要原因是MACl中的氯離子在鈣鈦礦結(jié)晶過程中迅速遷移至上表面引起富集。這種不均勻的氯分布會誘發(fā)鈣鈦礦上表面產(chǎn)生缺陷和界面電子勢壘，引起載流子復合損失，阻礙載流子輸運，制約了器件光電轉(zhuǎn)換效率的進一步提升，同時影響其長期運行穩(wěn)定性。

針對傳統(tǒng)生長方法導致鈣鈦礦中氯元素分布不均的問題，團隊提出了垂直方向均勻化氯元素分布的策略（HVCD）：通過在鈣鈦礦薄膜生長中引入堿金屬草酸鹽，利用解離出的鉀離子與氯離子之間的強結(jié)合作用，有效束縛氯元素的垂直無序遷移，使其在鈣鈦礦材料中均勻分布�；谶@一方法，研究團隊成功制備出載流子壽命高達20微秒，界面缺陷態(tài)密度低至1013每立方厘米的鈣鈦礦半導體薄膜，顯著抑制了由鹵素Cl元素上表面富集引起的載流子復合（圖1），并消除了界面電子勢壘。

基于所開發(fā)的氯元素均勻分布的鈣鈦礦薄膜，團隊研制出經(jīng)多家權(quán)威機構(gòu)認證、光電轉(zhuǎn)換效率為27.2%的鈣鈦礦太陽能電池原型器件。器件在1個標準太陽光和最大功率輸出點條件下持續(xù)運行1529小時后，仍保持初始效率的86.3%。此外，器件在1個標準太陽光與85℃光熱耦合加速老化條件下，持續(xù)運行1000小時后仍能維持初始效率的82.8%（圖2）。該研究實現(xiàn)了鈣鈦礦太陽能電池效率與穩(wěn)定性方面的協(xié)同提升，將為其產(chǎn)業(yè)化發(fā)展提供重要支撐。

該研究成果以“Homogenized chlorine distribution for >27% power conversion efficiency in perovskite solar cells”為題，發(fā)表于《科學》（Science）（Science, 2025,?390，638-642）。半導體所博士后熊壯為論文第一作者，博士生張謙為共同第一作者，游經(jīng)碧研究員為通訊作者，半導體所張興旺研究員、蔣琦研究員以及蘇州大學李耀文教授等為論文共同作者。該研究獲得了國家重點研發(fā)計劃、中國科學院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃、國家自然科學基金委聯(lián)合基金集成項目以及廈門豐熤光電科技有限公司等的資助。

文章鏈接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adw8780

圖1? (A-B)?氯離子均勻化前后鈣鈦礦上下表面的光致發(fā)光光譜，(C)?氯離子均勻化前后鈣鈦礦的載流子壽命，(D-E)?均勻化調(diào)控前后各離子在垂直方向上的分布情況，(F)?均勻化調(diào)控前后鈣鈦礦薄膜垂直方向上缺陷態(tài)密度分布情況，(G)?堿金屬草酸鹽實現(xiàn)氯離子均勻化分布調(diào)控的機理示意圖。

圖2? (A) 參考器件和氯均勻化器件在標準太陽光條件下的電流-電壓曲線（正反向測量），（B）參考器件和氯均勻化器件穩(wěn)態(tài)輸出效率曲線，（C）參考器件和氯均勻化器件1529小時穩(wěn)態(tài)輸出效率曲線（40-50oC，1個太陽光），（D）參考器件和氯均勻化器件在85oC條件下老化的歸一化效率變化情況，(E) 參考器件和氯均勻化器件在1個標準太陽光和85oC耦合條件穩(wěn)態(tài)輸出歸一化效率變化情況（用于熱穩(wěn)定性和加速老化測試的器件為非標準工藝制備）。

來源：中國科學院半導體研究所

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