在異質(zhì)催化研究中，構(gòu)建具有目標吸附性能的催化活性位點是實現(xiàn)高效催化劑設(shè)計的核心問題之一。近年來，盡管前向設(shè)計方法結(jié)合了高通量密度泛函理論（DFT）計算與機器學(xué)習(xí)，已在揭示結(jié)構(gòu)—性能關(guān)系方面取得重要進展，但要實現(xiàn)真正意義上的逆向設(shè)計，即從目標性能出發(fā)反推理想結(jié)構(gòu)，尤其是在高熵合金（HEAs）等結(jié)構(gòu)復(fù)雜體系中，仍面臨顯著挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)模型往往難以兼顧物理可解釋性、三維結(jié)構(gòu)敏感性和生成能力。

Fig. 1 | Overview of feature extraction, dataset construction, and workflow for energy prediction and interface design.

近日，北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授、北京雁棲湖應(yīng)用數(shù)學(xué)研究院李京艷助理研究員、廈門大學(xué)鄭世勝特任副研究員等，提出了一種具有物理可解釋性的拓撲驅(qū)動生成模型框架（PGH-VAEs），相關(guān)成果已發(fā)表于npj Computational Materials（2025, 11:147）。該研究通過引入“持續(xù)GLMY同調(diào)”（persistent GLMY homology, PGH）這一新型代數(shù)拓撲工具，首次實現(xiàn)了在三維結(jié)構(gòu)層面精確表征催化活性位點的拓撲特征，并以此為指導(dǎo)，實現(xiàn)性能導(dǎo)向的結(jié)構(gòu)生成。

Fig. 2 | Workflow for coordination and ligand feature extraction of active sites.

GLMY同調(diào)是由著名數(shù)學(xué)家丘成桐先生及其合作者提出的一類基于路徑復(fù)形（path complex）的同調(diào)理論，能夠有效刻畫有向、非對稱圖形的整體結(jié)構(gòu)特征，在處理非歐幾里得空間中的結(jié)構(gòu)建模任務(wù)中具有獨特優(yōu)勢。研究團隊將GLMY同調(diào)及持續(xù)GLMY同調(diào)（PGH）引入材料結(jié)構(gòu)表征中，提取出反映活性位點微結(jié)構(gòu)差異的拓撲不變量，并將其與元素配體信息相結(jié)合，構(gòu)建了雙通道的結(jié)構(gòu)表示方法，分別編碼局域配位效應(yīng)與遠場調(diào)控效應(yīng)。

Fig. 3 | PGH-VAEs: encoding, generation, and prediction workflow.

模型采用變分自編碼器（VAE）架構(gòu)，在半監(jiān)督學(xué)習(xí)機制下訓(xùn)練了一個可解釋的潛在空間。盡管訓(xùn)練數(shù)據(jù)僅包含約1159條經(jīng)DFT標注的吸附能數(shù)據(jù)，團隊通過引入梯度提升回歸器（GBRT）擴展數(shù)據(jù)標簽，提升了潛空間學(xué)習(xí)的穩(wěn)定性與泛化能力。最終，PGH-VAEs在*OH吸附能預(yù)測中的平均絕對誤差為0.045 eV，達到當前結(jié)構(gòu)生成模型的領(lǐng)先水平。

研究進一步發(fā)現(xiàn)，PGH拓撲特征中的Betti數(shù)與吸附性能之間具有顯著的線性相關(guān)性，特別是零維與二維特征（分別對應(yīng)原子連通性與局域空穴結(jié)構(gòu)）對性能預(yù)測最為關(guān)鍵。這一發(fā)現(xiàn)不僅揭示了結(jié)構(gòu)敏感性背后的數(shù)學(xué)機制，也提升了生成模型的物理可解釋性。借助這一潛空間，模型成功生成了具有優(yōu)異吸附性能的結(jié)構(gòu)構(gòu)型，其中以Pt/Pd為橋位、遠場以Ru原子調(diào)控的三原子組合被反復(fù)識別為最優(yōu)構(gòu)型。進一步理論分析表明，Ru相較于Ir與Rh在調(diào)節(jié)d帶中心位置方面更具優(yōu)勢。

Fig. 4 | Demonstration of PGH-VAEs on active sites design and optimization.

基于模型生成結(jié)果，研究團隊還提出了不同晶面下的最優(yōu)組分比例：在(111)晶面為Pt:Pd:Ru = 0.7:0.2:0.1，在(211)晶面為3:3:4。這一結(jié)論為實驗工作者在實際催化劑合成中的成分設(shè)計與晶面選擇提供了定量指導(dǎo)。與傳統(tǒng)依賴大量DFT數(shù)據(jù)和高計算成本的催化劑篩選方法相比，PGH-VAEs框架具備更高的數(shù)據(jù)利用效率、結(jié)構(gòu)可解釋性和潛在的可擴展性。該研究不僅為催化活性位點的逆向設(shè)計提供了新的思路，也展示了代數(shù)拓撲工具在材料科學(xué)前沿中的應(yīng)用潛力。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41524-025-01649-8